燕大张隆《Nature》子刊：富氯硫化物电解质改善锂基电池界面效能

如Cl-06、Cl10及Cl-16，尿素未能激过30圈就都发生短路，证明Cl-13的诱导锂枝晶灵活性要远要强其他一组。概述来说，之中等氯含量比的Li-argyrodite不具备很差的对锂(磁)化学应用程序稳定度和诱导锂枝晶灵活性。

三幅3 Li||Li菱形磁源在0.5 mA/cm2、24±4℃测试先决条件下的镀锂/剥锂尿素安全性，分别用于(a) Cl-13，(b) Cl-06，(c) Cl-10，以及(d) Cl-16钠。

为了进一步可验证Li7-xPS6-xClx与Li的可用性，用于了Li和Li-In不尽相同负极装配ASSLBs。三幅4说明了了用于Cl-13和Cl-06在24±4℃下以0.1 mA/cm2的趋向于尿素的Li|SE|LNO@NCM622的全固态磁源磁解安全性。首先，Cl-13的初始库仑生产成本（68%）低于Cl-06（55%）。其次，Cl-13的库仑生产成本保持较为稳定，而Cl-06的库仑生产成本在80~100%的范围内波动。第三，Cl-13体现显现出很差的尿素稳定度，比MB共约为137 mAh/g，而Cl-06的放磁MB在尿素后迅速急剧下降。同时Cl-13的磁压曲率说明了了很差的交错性，证明Cl-13钠与两磁极都有很差的应用程序可用性。然而，用于Cl-06的磁源充放磁可逆性差，MB衰减短时间，证明Cl-06与Li稳定度差。应该注意的是，Cl-06在第一次充磁曲率之中说明了显现出比Cl-13非常平缓的直线。首圈充磁曲率直线的不同也指明充磁受Li|SE应用程序稳定度的不良影响。

三幅4 Cl-06和Cl-13的Li|SE|LNO@NCM622全固态磁源在0.1 mA/cm2、24±4 °C下调试的磁解尿素安全性。(a−b) 尿素MB和察哈尔生产成本；(c−d)充放磁曲率。

将调试400个尿素的Cl-13锂菱形磁源和调试200个尿素的Cl-06锂菱形磁源，在应用程序后方的凹凸不平和锐角来进行SEM-EDS表征，如三幅5标明。从凹凸不平的EDS面扫（三幅5a）可以看显现出，Cl-06应用程序的降解硝酸盐以聚集态原产，这比如说可以从锐角视三幅（三幅5b）之中看显现出，面扫三幅值得注意看显现出P2S5的安顿现象。而Cl-13未能推断出这种安顿。有趣的是，与锂磁极交并驾齐驱处存在以LiCl都是以相的应用程序层。氯含量比不尽相同的钠该层的样貌也不尽相同。Cl-06的LiCl应用程序层尺寸不光滑、凹凸不平不规则；Cl-13则不具备致密、尺寸光滑、凹凸不平平坦的LiCl应用程序层。含有Li激阴离子导体的基体LiCl复合应用程序(SEI)不具备短时间速的磁荷转移声学，且Cl-13的应用程序层致密光滑，有助成为低阻SEI。因此，即使该应用程序层厚达55±6 μm，它基本上允许短时间速的阴离子传输。此外，LiCl是一种磁子绝缘体，因此这种以LiCl都是以的应用程序层是稳定Li|SE应用程序的很差缓冲层。与之相比较，Cl-06之中厚薄均等的LiCl层起不到该作用，不必阻止应用程序处的不间断降解，由此成型的Li2Sn、Li3P等但会成型阴离子-磁子混杂传导应用程序，促进钠与Li的底物降解。

三幅5 含氯量对微构造的不良影响。用于Cl-06和Cl-13钠的Li||Li菱形磁源Li|SE应用程序的凹凸不平(a)和截面(b−c)的SEM-EDS三幅像。(d) 所制备的Cl-16粉体的冷冻STEM-HAADF和EDS三幅像。

为了探讨成型LiCl基应用程序层的机制，无论如何Cl在Li7-xPS6-xClx之中的原产，我们通过集成EDS的Cryo-STEM研究者制备的Cl-06、Cl-13和Cl-16粉末。由三幅5d看显现出，与反之亦然的P和S表达方式不尽相同，Cl-16之中的Cl倾向于在石墨烯凹凸不平成型基体包覆层，并相互连接成不间断的框架构造，只有一部分Cl掺于argyrodite原子内；在Cl-13（三幅6b）之中也观察到值得注意的表达方式原产举动，只不过它的含Cl外包覆尺寸比Cl-16的薄。根据STEM-EDS线扫测量Cl-16的包覆尺寸共约为50 nm，Cl-13的包覆尺寸共约为20 nm。由于无依此扫描到Li表达方式且EDS从未能观察到其他表达方式，因此含Cl基体外包覆是LiCl。而在Cl-06（三幅6a）的钠表面之中未能观测者到此现象，Cl表达方式呈圆形反之亦然，不存在LiCl基体外包覆，指明Cl几乎掺于S位。在镀锂/剥锂400次后对Cl-16应用程序表面来进行了STEM-EDS测试，未能观测者到LiCl基体包覆，这可验证了在磁解尿素时Cl从argyrodite钠石墨烯外包覆迁移到LiCl基应用程序层的推测。除了不尽相同氯含量比，烧结磁子技术也是成型LiCl基体包覆的关键先决条件。为了评估硬化的不良影响，在烧结后运用于了两种不尽相同的加热工艺：1）将材料从非常低温很慢加热至400℃，然后在的水之中硬化；2）材料实际上从非常低温之中取显现出在的水之中硬化，分别如三幅6c和6d标明。实际上硬化的材料从未能LiCl基体包覆，证明非常低温区域的很慢加热每一次是一个不单是。由此也可推断，LiCl基体包覆都从Li7-xPS6-xClx固溶体之中原位析显现出，否则LiCl是以安顿而不是光滑铝制层的形式存在。因此，非常高氯含量比和必需的硬化工艺是成型LiCl铝制层的不单是。

三幅6 不尽相同材料的STEM-HAADF-EDS三幅像。(a) 所制备的Cl-06和(b) Cl-13粉末；(c) 将材料从缓冷到400℃再在的水之中硬化；(d)实际上在的水之中硬化。

【结论】

该工作探讨了Li7-xPS6-xClx体系之中Cl含量比对钠物理现象一个组织、Li|SE应用程序分支、抗锂枝晶灵活性的不良影响，建构cryo-STEM和ex/in-situ磁子技术，证明氯含量比通气Li-argyrodite之中Cl的原产，控制Li|SE应用程序的应用程序相及其基本上的演化成。对于之中非常高氯含量比，Cl不是几乎位于Argyrodite原子，而是倾向于成型LiCl基体包覆存在于石墨烯凹凸不平，并相互连接构成LiCl框架。在磁解尿素每一次之中，LiCl基体包覆之中的Cl-迁移到Li|SE应用程序，重新成型非常高质量的LiCl基的自限制应用程序层，从而诱导Li|SE的（磁）化学底物和锂枝晶生稍长。这一推断出证明钠成分结构设计革新微构造对提升磁源安全性的重要性。

Zeng, D., Yao, J., Zhang, L. et al. Promoting favorable interfacial properties in lithium-based batteries using chlorine-rich sulfide inorganic solid-state electrolytes. Nat Commun 13, 1909 (2022).

通讯所写简介：

张隆 燕山大学材质学院/亚稳材质制备磁子技术与科学国家重点实验室教授，高级工程师老师。主要从事硫化物固态钠材质、的单钠、固态磁源的应用程序分析与调控构筑等多方面的研究者。目前，以第一所写/独立通讯所写身份在Nature Communications, Advanced Energy Materials, Advanced Science, Journal of Materials Chemistry A, ACS Applied Materials & Interfaces, Chemical Engineering Journal等期刊发表多篇研究者成果，给予多项之中国专利申请认可。筹划国家人文学科基金、河北省重点基础研究者项目、河北省人文学科基金等项目。

第一所写简介

曾德武 男，硕士研究者生，现就读于燕山大学化学工程与机械工程，师从张隆教授。主要研究者方向锂阴离子硫化物气态钠的聚合物和应用程序稳定度研究者，全固态磁源材质的开发。

*感谢论文所写团队对本文的大力支持。

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